Papers
Topics
Authors
Recent
Gemini 2.5 Flash
Gemini 2.5 Flash
173 tokens/sec
GPT-4o
7 tokens/sec
Gemini 2.5 Pro Pro
46 tokens/sec
o3 Pro
4 tokens/sec
GPT-4.1 Pro
38 tokens/sec
DeepSeek R1 via Azure Pro
28 tokens/sec
2000 character limit reached

Toward Optimum Coupling between Free Electrons and Confined Optical Modes (2403.15823v2)

Published 23 Mar 2024 in physics.optics and cond-mat.mes-hall

Abstract: Free electrons are unique tools to probe and manipulate nanoscale optical fields with emerging applications in ultrafast spectromicroscopy and quantum metrology. However, advances in this field are hindered by the small probability associated with the excitation of single optical modes by individual free electrons. Here, we theoretically investigate the scaling properties of the electron-driven excitation probability for a wide variety of optical modes including plasmons in metallic nanostructures and Mie resonances in dielectric cavities, spanning a broad spectral range that extends from the ultraviolet to the infrared. The highest probabilities for the direct generation of three-dimensionally confined modes are observed at low electron and mode energies in small structures, with order-unity ($\sim100$\%) coupling demanding the use of $<100$~eV electrons interacting with $<1$~eV polaritons confined down to tens of nm. Electronic transitions in artificial atoms also emerge as practical systems to realize strong coupling to few-eV free electrons. In contrast, conventional dielectric cavities reach a maximum probability in the few-percent range. In addition, we show that waveguide modes can be generated with higher-than-unity efficiency by phase-matched interaction with grazing electrons, suggesting an efficient method to create multiple excitations of a localized optical mode by an individual electron through funneling the so-generated propagating photons into a confining cavity -- an alternative approach to direct electron-cavity interaction. Our work provides a roadmap to optimize electron-photon coupling with potential applications in electron spectromicroscopy as well as nonlinear and quantum optics at the nanoscale.

Definition Search Book Streamline Icon: https://streamlinehq.com
References (89)
  1. O. L. Krivanek, T. C. Lovejoy, N. Dellby, T. Aoki, R. W. Carpenter, P. Rez, E. Soignard, J. Zhu, P. E. Batson, M. J. Lagos, R. F. Egerton,  and P. A. Crozier, “Vibrational spectroscopy in the electron microscope,” Nature 514, 209–214 (2014).
  2. M. J. Lagos, A. Trügler, U. Hohenester,  and P. E. Batson, “Mapping vibrational surface and bulk modes in a single nanocube,” Nature 543, 529–532 (2017).
  3. F. S. Hage, R. J. Nicholls, J. R. Yates, D. G. McCulloch, T. C. Lovejoy, N. Dellby, O. L. Krivanek, K. Refson,  and Q. M. Ramasse, “Nanoscale momentum-resolved vibrational spectroscopy,” Sci. Adv. 4, eaar7495 (2018).
  4. M. J. Lagos and P. E. Batson, “Thermometry with subnanometer resolution in the electron microscope using the principle of detailed balancing,” Nano Lett. 18, 4556–4563 (2018).
  5. F. S. Hage, D. M. Kepaptsoglou, Q. M. Ramasse,  and L. J. Allen, “Phonon spectroscopy at atomic resolution,” Phys. Rev. Lett. 122, 016103 (2019).
  6. J. A. Hachtel, J. Huang, I. Popovs, S. Jansone-Popova, J. K. Keum, J. Jakowski, T. C. Lovejoy, N. Dellby, O. L. Krivanek,  and J. C. Idrobo, “Identification of site-specific isotopic labels by vibrational spectroscopy in the electron microscope,” Science 363, 525–528 (2019).
  7. F. S. Hage, G. Radtke, D. M. Kepaptsoglou, M. Lazzeri,  and Q. M. Ramasse, “Single-atom vibrational spectroscopy in the scanning transmission electron microscope,” Science 367, 1124–1127 (2020).
  8. X. Yan, C. Liu, C. A. Gadre, L. Gu, T. A., T. C. Lovejoy, N. Dellby, O. L. Krivanek, D. G. Schlom, R. Wu,  and X. Pan, “Single-defect phonons imaged by electron microscopy,” Nature 589, 65–69 (2021).
  9. F. J. García de Abajo, “Optical excitations in electron microscopy,” Rev. Mod. Phys. 82, 209–275 (2010).
  10. O. Nicoletti, M. Wubs, N. A. Mortensen, W. Sigle, P. A. van Aken,  and P. A. Midgley, “Surface plasmon modes of a single silver nanorod: An electron energy loss study,” Opt. Express 19, 15371–15379 (2011).
  11. Christian Colliex, Mathieu Kociak,  and Odile Stéphan, “Electron energy loss spectroscopy imaging of surface plasmons at the nanometer scale,” Ultramicroscopy 162, A1–A24 (2016).
  12. Yueying Wu, Guoliang Li,  and Jon P. Camden, “Probing nanoparticle plasmons with electron energy loss spectroscopy,” Chem. Rev. 118, 2994–3031 (2018).
  13. B. Barwick, D. J. Flannigan,  and A. H. Zewail, “Photon-induced near-field electron microscopy,” Nature 462, 902–906 (2009).
  14. S. T. Park, M. Lin,  and A. H. Zewail, “Photon-induced near-field electron microscopy (PINEM): Theoretical and experimental,” New J. Phys. 12, 123028 (2010).
  15. F. J. García de Abajo, A. Asenjo-Garcia,  and M. Kociak, “Multiphoton absorption and emission by interaction of swift electrons with evanescent light fields,” Nano Lett. 10, 1859–1863 (2010).
  16. A. Feist, K. E. Echternkamp, J. Schauss, S. V. Yalunin, S. Schäfer,  and C. Ropers, “Quantum coherent optical phase modulation in an ultrafast transmission electron microscope,” Nature 521, 200–203 (2015).
  17. M. Th. Hassan, J. S. Baskin, B. Liao,  and A. H. Zewail, “High-temporal-resolution electron microscopy for imaging ultrafast electron dynamics,” Nat. Photon. 11, 425–430 (2016).
  18. F. J. García de Abajo and M. Kociak, “Electron energy-gain spectroscopy,” New J. Phys. 10, 073035 (2008).
  19. S. V. Yalunin, A. Feist,  and C. Ropers, “Tailored high-contrast attosecond electron pulses for coherent excitation and scattering,” Phys. Rev. Research 3, L032036 (2021).
  20. F. J. García de Abajo and C. Ropers, ‘‘Spatiotemporal electron beam focusing through parallel interactions with shaped optical fields,” Phys. Rev. Lett. 130, 246901 (2023).
  21. C. Kealhofer, W. Schneider, D. Ehberger, A. Ryabov, F. Krausz,  and P. Baum, “All-optical control and metrology of electron pulses,” Science 352, 429–433 (2016).
  22. K. E. Echternkamp, A. Feist, S. Schäfer,  and C. Ropers, “Ramsey-type phase control of free-electron beams,” Nat. Phys. 12, 1000–1004 (2016).
  23. K. E. Priebe, C. Rathje, S. V. Yalunin, T. Hohage, A. Feist, S. Schäfer,  and C Ropers, “Attosecond electron pulse trains and quantum state reconstruction in ultrafast transmission electron microscopy,” Nat. Photon. 11, 793–797 (2017).
  24. Y. Morimoto and P. Baum, “Attosecond control of electron beams at dielectric and absorbing membranes,” Phys. Rev. A 97, 033815 (2018).
  25. G. M. Vanacore, G. Berruto, I. Madan, E. Pomarico, P. Biagioni, R. J. Lamb, D. McGrouther, O. Reinhardt, I. Kaminer, B. Barwick, H. Larocque, V. Grillo, E. Karimi, F. J. García de Abajo,  and F. Carbone, “Ultrafast generation and control of an electron vortex beam via chiral plasmonic near fields,” Nat. Mater. 18, 573–579 (2019).
  26. V. Di Giulio and F. J. García de Abajo, “Free-electron shaping using quantum light,” Optica 7, 1820–1830 (2020).
  27. A. Feist, S. V. Yalunin, S. Schäfer,  and C. Ropers, “High-purity free-electron momentum states prepared by three-dimensional optical phase modulation,” Phys. Rev. Research 2, 043227 (2020).
  28. O. Kfir, H. Lourenço-Martins, G. Storeck, M. Sivis, T. R. Harvey, T. J. Kippenberg, A. Feist,  and C. Ropers, “Controlling free electrons with optical whispering-gallery modes,” Nature 582, 46–49 (2020).
  29. A. Howie, “Electrons and photons: Exploiting the connection,” Inst. Phys. Conf. Ser. 161, 311–314 (1999).
  30. J.-W. Henke, A. Sajid Raja, A. Feist, G. Huang, G. Arend, Y. Yang, F. J. Kappert, R. Ning Wang, M. Möller, J. Pan, J. Liu, O. Kfir, C. Ropers,  and T. J. Kippenberg, “Integrated photonics enables continuous-beam electron phase modulation,” Nature 600, 653–658 (2021).
  31. Y. Auad, E. J. C. Dias, M. Tencé, J.-D. Blazit, X. Li, L. F. Zagone, O. Stéphan, L. H. G. Tizei, F. J. García de Abajo,  and M. Kociak, “μ𝜇\muitalic_μeV electron spectromicroscopy using free-space light,”  (2022), arXiv:2212.12457 .
  32. X. M. Bendaña, A. Polman,  and F. J. García de Abajo, “Single-photon generation by electron beams,” Nano Lett. 11, 5099–5103 (2011).
  33. T. P. Rasmussen, A. Rodríguez Echarri, J. D. Cox,  and F. J. García de Abajo, “Generation of entangled waveguided photon pairs by free electrons,” Sci. Adv. xxx, xxx (2024).
  34. V. Di Giulio and F. J. García de Abajo, “Optical-cavity mode squeezing by free electrons,” Nanophotonics 11, 4659–4670 (2022).
  35. G. Huang, N. J. Engelsen, O. Kfir, C. Ropers,  and T. J. Kippenberg, “Electron-photon quantum state heralding using photonic integrated circuits,” PRX quantum 4, 020351 (2023).
  36. R. Dahan, G. Baranes, A. Gorlach, R. Ruimy, N. Rivera,  and I. Kaminer, “Creation of optical cat and GKP states using shaped free electrons,” Phys. Rev. X 13, 031001 (2023).
  37. A. Feist, G. Huang, G. Arend, Y. Yang, J.-W. Henke, A. S. Raja, F. J. Kappert, R. N. Wang, H. Lourenço-Martins, Z. Qiu, J. Liu, O. Kfir, T. J. Kippenberg,  and C. Ropers, “Cavity-mediated electron-photon pairs,” Science 377, 777–780 (2022).
  38. O. Kfir, “Entanglements of electrons and cavity photons in the strong-coupling regime,” Phys. Rev. Lett. 123, 103602 (2019).
  39. Y. D’Mello, R. Dahan, S. Bernal, X. Shi, I. Kaminer,  and D. V. Plant, “Efficient coupling between free electrons and the supermode of a silicon slot waveguide,” Opt. Express 31, 19443–19452 (2023).
  40. M. Šunjić and A. A. Lucas, “Multiple plasmon effects in the energy-loss spectra of electrons in thin films,” Phys. Rev. B 3, 719–729 (1971).
  41. F. J. García de Abajo, “Multiple excitation of confined graphene plasmons by single free electrons,” ACS Nano 7, 11409–11419 (2013).
  42. V. Di Giulio, M. Kociak,  and F. J. García de Abajo, “Probing quantum optical excitations with fast electrons,” Optica 6, 1524–1534 (2019).
  43. R. H. Ritchie and A. Howie, “Inelastic-scattering probabilities in scanning-transmission electron-microscopy,” Philos. Mag. A 58, 753–767 (1988).
  44. M. I. Stockman, “Nanoplasmonics: The physics behind the applications,” Phys. Today 64, 39–44 (2011).
  45. Alexander J Giles, Siyuan Dai, Igor Vurgaftman, Timothy Hoffman, Song Liu, Lucas Lindsay, Chase T Ellis, Nathanael Assefa, Ioannis Chatzakis, Thomas L Reinecke, Joseph G. Tischler, Michael M. Fogler, J. H. Edgar, D. N. Basov,  and Joshua D. Caldwell, “Ultralow-loss polaritons in isotopically pure boron nitride,” Nat. Mater. 17, 134–139 (2018).
  46. Weiliang Ma1, Pablo Alonso-González, Shaojuan Li, Alexey Y. Nikitin, Jian Yuan, Javier Martıın-Sánchez, Javier Taboada-Gutiéerrez, Iban Amenabar, Peining Li, Saül Vélez, Christopher Tollan, Zhigao Dai, Yupeng Zhang, Sharath Sriram, Kourosh Kalantar-Zadeh, Shuit-Tong Lee, Rainer Hillenbrand,  and Qiaoliang Bao, “In-plane anisotropic and ultra-low-loss polaritons in a natural van der Waals crystal,” Nature 562, 557–562 (2018).
  47. H. Hu, N. Chen, H. Teng, R. Yu, Y. Qu, J. Sun, M. Xue, D. Hu, B. Wu, C. Li, J. Chen, M. Liu, Z. Sun, Y. Liu, P. Li, S. Fan, F. J. García de Abajo,  and Q. Dai, “Doping-driven topological polaritons in graphene/α𝛼\alphaitalic_α-moo33{}_{3}start_FLOATSUBSCRIPT 3 end_FLOATSUBSCRIPT heterostructures,” Nat. Nanotech. 17, 940–946 (2022).
  48. Yilei Li, Alexey Chernikov, Xian Zhang, Albert Rigosi, Heather M. Hill, Arend M. van der Zande, Daniel A. Chenet, En-Min Shih, James Hone,  and Tony F. Heinz, “Measurement of the optical dielectric function of monolayer transition-metal dichalcogenides: MoS22{}_{2}start_FLOATSUBSCRIPT 2 end_FLOATSUBSCRIPT, MoSe22{}_{2}start_FLOATSUBSCRIPT 2 end_FLOATSUBSCRIPT, WS22{}_{2}start_FLOATSUBSCRIPT 2 end_FLOATSUBSCRIPT, and WSe22{}_{2}start_FLOATSUBSCRIPT 2 end_FLOATSUBSCRIPT,” Phys. Rev. B 90, 205422 (2014).
  49. F. Ouyang and M. Isaacson, ‘‘Surface plasmon excitation of objects with arbitrary shape and dielectric constant,” Philos. Mag. B 60, 481–492 (1989).
  50. F. J. García de Abajo and J. Aizpurua, “Numerical simulation of electron energy loss near inhomogeneous dielectrics,” Phys. Rev. B 56, 15873–15884 (1997).
  51. F. Aguilar, H. Lourenço-Martins, D. Montero, X. Li, M. Kociak,  and A. Campos, “Selective probing of longitudinal and transverse plasmon modes with electron phase-matching,” J. Phys. Chem. C 127, 22252–22264 (2023).
  52. P. B. Johnson and R. W. Christy, “Optical constants of the noble metals,” Phys. Rev. B 6, 4370–4379 (1972).
  53. F. J. García de Abajo, “Relativistic energy loss and induced photon emission in the interaction of a dielectric sphere with an external electron beam,” Phys. Rev. B 59, 3095–3107 (1999).
  54. U. Kreibig and M. Vollmer, Optical Properties of Metal Clusters (Springer-Verlag, Berlin, 1995).
  55. F. J. García de Abajo, “Nonlocal effects in the plasmons of strongly interacting nanoparticles, dimers, and waveguides,” J. Phys. Chem. C 112, 17983–17987 (2008).
  56. J. A. Scholl, A. L. Koh,  and J. A. Dionne, “Quantum plasmon resonances of individual metallic nanoparticles,” Nature 483, 421–428 (2012).
  57. S. Raza, S. I. Bozhevolnyi, M. Wubs,  and N. A. Mortensen, “Nonlocal optical response in metallic nanostructures,” J. Phys. Condens. Matter 27, 183204 (2015).
  58. R. J. Glauber and M. Lewenstein, “Quantum optics of dielectric media,” Phys. Rev. A 43, 467–491 (1991).
  59. E. S. C. Ching, P. T. Leung, A. Maassen van den Brink, W. M. Suen, S. S. Tong,  and K. Young, “Quasinormal-mode expansion for waves in open systems,” Rev. Mod. Phys. 70, 1545–1554 (1998).
  60. Rong-Chun Ge and Stephen Hughes, “Quantum dynamics of two quantum dots coupled through localized plasmons: An intuitive and accurate quantum optics approach using quasinormal modes,” Phys. Rev. B 92, 205420 (2015).
  61. Philippe Lalanne, Wei Yan, Kevin Vynck, Christophe Sauvan,  and Jean-Paul Hugonin, “Light interaction with photonic and plasmonic resonances,” Laser Photon. Rev. 12, 1700113 (2018).
  62. P. Tonkaev, I. S. Sinev, M. V. Rybin, S. V. Makarov,  and Y. Kivshar, “Multifunctional and transformative metaphotonics with emerging materials,” Chem. Rev. 122, 15414–15449 (2022).
  63. A. N. Grigorenko, M. Polini,  and K. S. Novoselov, “Graphene plasmonics,” Nat. Photon. 6, 749–758 (2012).
  64. F. J. García de Abajo, “Graphene plasmonics: Challenges and opportunities,” ACS Photonics 1, 135–152 (2014).
  65. G. X. Ni, A. S. McLeod, Z. Sun, L. Wang, L. Xiong, K. W. Post, S. S. Sunku, B.-Y. Jiang, J. Hone, C. R. Dean, M. M. Fogler,  and D. N. Basov, “Fundamental limits to graphene plasmonics,” Nature 557, 530–533 (2018).
  66. Z. M. Abd El-Fattah, V. Mkhitaryan, J. Brede, L. Fernández, C. Li, Q. Guo, A. Ghosh, A. Rodríguez Echarri, D. Naveh, F. Xia, J. E. Ortega,  and F. J. García de Abajo, “Plasmonics in atomically thin crystalline silver films,” ACS Nano 13, 7771–7779 (2019).
  67. V. Mkhitaryan, A. P. Weber, Saad Abdullah, L. Fernández, Z. M. Abd El-Fattah, I. Piquero-Zulaica, H. Agarwal, K. García Díez, F. Schiller, J. E. Ortega,  and F. J. García de Abajo, “Ultraconfined plasmons in atomically thin crystalline silver nanostructures,” Adv. Mater. 36, 2302520 (2024).
  68. N. Li, X. Guo, X. Yang, R. Qi, T. Qiao, Y. Li, R. Shi, Y. Li, K. Liu, Z. Xu, L. Liu, F. J. García de Abajo, Q. Dai, E.-G. Wang,  and P. Gao, “Direct observation of highly confined phonon polaritons in suspended monolayer hexagonal boron nitride,” Nat. Mater. 20, 43–48 (2021).
  69. F. J. García de Abajo and A. Manjavacas, “Plasmonics in atomically thin materials,” Faraday Discuss. 178, 87–107 (2015).
  70. W. Zhou, J. Lee, J. Nanda, S. T. Pantelides, S. J. Pennycook,  and J. C. Idrobo, “Atomically localized plasmon enhancement in monolayer graphene,” Nat. Nanotech. 7, 161–165 (2012).
  71. S. Meuret, L. H. G. Tizei, T. Cazimajou, R. Bourrellier, H. C. Chang, F. Treussart,  and M. Kociak, “Photon bunching in cathodoluminescence,” Phys. Rev. Lett. 114, 197401 (2015).
  72. U. Banin, Y. Can, D. Katz,  and O. Millo, “Identification of atomic-like electronic states in indium arsenide nanocrystal quantum dots,” Nature 400, 542–544 (1999).
  73. R. S. Knox, Theory of Excitons (Academic Press, New York, 1963).
  74. B. Schuler, K. A. Cochrane, C. Kastl, E. S. Barnard, E. Wong, N. J. Borys, A. M. Schwartzberg, D. F. Ogletree, F. J. García de Abajo,  and A. Weber-Bargioni, “Electrically driven photon emission from individual atomic defects in monolayer WS22{}_{2}start_FLOATSUBSCRIPT 2 end_FLOATSUBSCRIPT,” Sci. Adv. 6, eabb5988 (2020).
  75. Navin A. R. Bhat and J. E. Sipe, ‘‘Hamiltonian treatment of the electromagnetic field in dispersive and absorptive structured media,” Phys. Rev. A 73, 063808 (2006).
  76. G. Wrigge, I. Gerhardt, J. Hwang, G. Zumofen,  and V. Sandoghdar, “Efficient coupling of photons to a single molecule and the observation of its resonance fluorescence,” Nat. Phys. 4, 60–66 (2008).
  77. Y. L. A. Rezus, S. G. Walt, R. Lettow, A. Renn, G. Zumofen, S. Götzinger,  and V. Sandoghdar, “Single-photon spectroscopy of a single molecule,” Phys. Rev. Lett. 108, 093601 (2012).
  78. V. Di Giulio, O. Kfir, C. Ropers,  and F. J. García de Abajo, “Modulation of cathodoluminescence emission by interference with external light,” ACS Nano 15, 7290–7304 (2021).
  79. C. W. Johnson, A. E. Turner, F. J. García de Abajo,  and B. J. McMorran, “Inelastic Mach-Zehnder interferometry with free electrons,” Phys. Rev. Lett. 128, 147401 (2022).
  80. E. Akerboom, V. Di Giulio, N. J. Schilder, F. J. García de Abajo,  and A. Polman, “Free electron–plasmon coupling strength and near-field retrieval through electron-energy-dependent cathodoluminescence spectroscopy,” ACS Nano xxx, Manuscript ID: nn–2023–129725 (2024).
  81. X. Ma, J. Kofler,  and A. Zeilinger, “Delayed-choice gedanken experiments and their realizations,” Rev. Mod. Phys. 88, 015005 (2016).
  82. Guillaume Boudarham and Mathieu Kociak, “Modal decompositions of the local electromagnetic density of states and spatially resolved electron energy loss probability in terms of geometric modes,” Phys. Rev. B 85, 245447 (2012).
  83. S. Scheel S. Y. Buhmann and J. Babington, “Universal scaling laws for dispersion interactions,” Phys. Rev. Lett. 104, 070404 (2010).
  84. J. D. Jackson, Classical Electrodynamics (Wiley, New York, 1999).
  85. Arthur Losquin and Mathieu Kociak, “Link between cathodoluminescence and electron energy loss spectroscopy and the radiative and full electromagnetic local density of states,” ACS Photonics 2, 1619–1627 (2015).
  86. G. Mie, “Beiträge zur optik trüber medien, speziell kolloidaler metallösungen,” Ann. Phys. (Leipzig) 330, 377–445 (1908).
  87. S. Y. Buhmann, Dispersion Forces I. Macroscopic Quantum Electrodynamics and Ground-State Casimir, Casimir-Polder and van der Waals Forces (Springer-Verlag Berlin Heidelberg, Verlag Berlin Heidelberg, 2012).
  88. M. Abramowitz and I. A. Stegun, Handbook of Mathematical Functions (Dover, New York, 1972).
  89. F. J. García de Abajo, A. Rivacoba, N. Zabala,  and P. M. Echenique, “Electron energy loss spectroscopy as a probe of two-dimensional photonic crystals,” Phys. Rev. B 68, 205105 (2003).
Citations (2)
View on Semantic Scholar

Summary

We haven't generated a summary for this paper yet.

Ai Sparkles Streamline Icon: https://streamlinehq.com Summarize Now
X Twitter Logo Streamline Icon: https://streamlinehq.com

Tweets