Papers
Topics
Authors
Recent
Gemini 2.5 Flash
Gemini 2.5 Flash
173 tokens/sec
GPT-4o
7 tokens/sec
Gemini 2.5 Pro Pro
46 tokens/sec
o3 Pro
4 tokens/sec
GPT-4.1 Pro
38 tokens/sec
DeepSeek R1 via Azure Pro
28 tokens/sec
2000 character limit reached

Quantum Equation of Motion with Orbital Optimization for Computing Molecular Properties in Near-Term Quantum Computing (2312.12386v3)

Published 19 Dec 2023 in quant-ph, physics.chem-ph, and physics.comp-ph

Abstract: Determining the properties of molecules and materials is one of the premier applications of quantum computing. A major question in the field is how to use imperfect near-term quantum computers to solve problems of practical value. Inspired by the recently developed variants of the quantum counterpart of the equation-of-motion (qEOM) approach and the orbital-optimized variational quantum eigensolver (oo-VQE), we present a quantum algorithm (oo-VQE-qEOM) for the calculation of molecular properties by computing expectation values on a quantum computer. We perform noise-free quantum simulations of BeH$_2$ in the series of STO-3G/6-31G/6-31G* basis sets and of H$_4$ and H$_2$O in 6-31G using an active space of four electrons and four spatial orbitals (8 qubits) to evaluate excitation energies, electronic absorption, and, for twisted H$_4$, circular dichroism spectra. We demonstrate that the proposed algorithm can reproduce the results of conventional classical CASSCF calculations for these molecular systems.

Definition Search Book Streamline Icon: https://streamlinehq.com
References (40)
  1. D. Gottesman, An introduction to quantum error correction and fault-tolerant quantum computation (2009), arXiv:0904.2557 [quant-ph] .
  2. O. Higgott, D. Wang, and S. Brierley, Quantum 3, 156 (2019).
  3. I. G. Ryabinkin, S. N. Genin, and A. F. Izmaylov, Journal of Chemical Theory and Computation 15, 249 (2019).
  4. T.-C. Yen, R. A. Lang, and A. F. Izmaylov, The Journal of Chemical Physics 151, 164111 (2019).
  5. Y. Kim and A. Krylov, ChemRxiv 10.26434/chemrxiv-2023-fml2k (2023).
  6. F. Pavošević, I. Tavernelli, and A. Rubio, The Journal of Physical Chemistry Letters 14, 7876 (2023).
  7. P. W. K. Jensen, P. D. Johnson, and A. A. Kunitsa, Phys. Rev. A 108, 022422 (2023).
  8. T.-C. Yen, V. Verteletskyi, and A. F. Izmaylov, Journal of Chemical Theory and Computation 16, 2400 (2020).
  9. T.-C. Yen and A. F. Izmaylov, PRX Quantum 2, 040320 (2021).
  10. S. Choi, T.-C. Yen, and A. F. Izmaylov, Journal of Chemical Theory and Computation 18, 7394 (2022).
  11. P.-F. Loos, A. Scemama, and D. Jacquemin, The Journal of Physical Chemistry Letters 11, 2374 (2020).
  12. T. Helgaker, P. Jørgensen, and J. Olsen, Molecular electronic-structure theory (Wiley, Chichester ; New York, 2000).
  13. O. Christiansen, Theor. Chem. Acc. 116, 106 (2006).
  14. R. J. Bartlett, WIREs Comput. Mol. Sci. 2, 126 (2012).
  15. B. O. Roos, P. R. Taylor, and P. E. Sigbahn, Chem. Phys. 48, 157 (1980).
  16. S. R. White, Phys. Rev. Lett. 69, 2863 (1992).
  17. S. R. White, Phys. Rev. B 48, 10345 (1993).
  18. A. Baiardi and M. Reiher, The Journal of Chemical Physics 152, 040903 (2020), https://pubs.aip.org/aip/jcp/article-pdf/doi/10.1063/1.5129672/13277206/040903_1_online.pdf .
  19. J. Bierman, Y. Li, and J. Lu, Journal of Chemical Theory and Computation 19, 790 (2023).
  20. D. J. Rowe, Rev. Mod. Phys. 40, 153 (1968).
  21. R. McWeeny, Methods of molecular quantum mechanics, 2nd ed., Theoretical chemistry (Academic Press, London, 1992).
  22. J. Paldus, B. G. Adams, and J. Čížek, International Journal of Quantum Chemistry 11, 813 (1977).
  23. P. Piecuch and J. Paldus, International Journal of Quantum Chemistry 36, 429 (1989).
  24. E. R. Davidson, Journal of Computational Physics 17, 87 (1975).
  25. J. Olsen, H. J. A. Jensen, and P. Jørgensen, Journal of Computational Physics 74, 265 (1988b).
  26. P. Jørgensen, H. J. A. Jensen, and J. Olsen, Journal of Chemical Physics 89, 3654 (1988).
  27. B. Helmich-Paris, The Journal of Chemical Physics 150, 174121 (2019).
  28. M. D. Prasad, S. Pal, and D. Mukherjee, Phys. Rev. A 31, 1287 (1985).
  29. B. Datta, D. Mukhopadhyay, and D. Mukherjee, Phys. Rev. A 47, 3632 (1993).
  30. D. Aharonov, V. Jones, and Z. Landau, Algorithmica 55, 395 (2009).
  31. K. Mitarai and K. Fujii, Phys. Rev. Res. 1, 013006 (2019).
  32. C. Møller and M. S. Plesset, Physical Review 46, 618 (1934).
  33. V. Barone, ed., Computational strategies for spectroscopy: from small molecules to nano systems (Wiley, Hoboken, N.J, 2012).
  34. W. J. Hehre, R. F. Stewart, and J. A. Pople, J. Chem. Phys. 51, 2657 (1969).
  35. J. S. Binkley and J. A. Pople, The Journal of Chemical Physics 66, 879 (1977).
  36. J. D. Dill and J. A. Pople, The Journal of Chemical Physics 62, 2921 (1975).
  37. R. Ditchfield, W. J. Hehre, and J. A. Pople, The Journal of Chemical Physics 54, 724 (1971).
  38. W. J. Hehre, R. Ditchfield, and J. A. Pople, The Journal of Chemical Physics 56, 2257 (1972).
  39. P. C. Hariharan and J. A. Pople, Theor. Chim. Acta 28, 213 (1973).
  40. S. P. A. Sauer, Molecular electromagnetism: a computational chemistry approach, Oxford graduate texts (Oxford University Press, Oxford ; New York, 2011) oCLC: ocn753655526.
Citations (7)

Summary

We haven't generated a summary for this paper yet.